일반적으로 전고체전지의 음극 소재로 ‘리튬금속(Li-metal)’이 사용되고 있는데, 문제는 충·방전을 거듭할수록 리튬 표면에 나뭇가지 모양의 형태로 리튬이 자라나는 일명 ‘수지상(dendrite) 성장’이 발생해 내부 단락을 일으키는 등 전지의 수명과 안정성을 크게 낮추는 원인으로 작용해왔다. 전고체전지의 상용화를 막는 가장 큰 기술적 난제 중 하나였던 것이다.
그동안 이를 해결하기 위해 리튬 금속 표면을 화학적으로 처리하는 방법, 리튬 저장용 구조체를 도입하는 방법, 리튬을 다른 물질로 바꾸는 방법과 같은 다양한 시도가 있었다. 하지만 이들 방법은 제작 방법이 매우 복잡하거나 전압이 낮아지는 등 상용화 관점에서 한계를 보였다.
이에 KERI가 찾은 방안은 리튬 친화성 물질인 ‘은(Ag)’이었다. 연구팀은 리튬과 은을 결합해 합금(alloy)을 형성하면 열역학적으로 안정한 ‘금속간화합물 상(phase)’을 형성한다는 것을 알아냈고, 이것이 물리적인 보호막 역할을 수행함으로써 수지상 성장을 막을 수 있을 뿐만 아니라 황화물계 고체전해질과의 화학적 안정성 또한 향상된다는 사실을 밝혀냈다.
연구팀은 대면적으로 제작이 가능한 ‘롤 프레싱(Roll-pressing)’ 방식을 활용해 리튬 포일과 은 포일을 물리적으로 결합시켰고, 다양한 전기화학 평가와 ‘X선 광전자 분광기(X-ray Photoelectron Spectroscopy) 분석’, ‘X-ray 단층촬영(tomography)’ 등 여러 검증을 통해 ‘은-리튬 합금 음극’을 적용한 전고체 셀이 140 사이클 이상의 충·방전 수명 특성을 달성할 수 있다는 것을 확인했다.
현재 상용화된 리튬이온전지가 통상 300회 이상의 사이클을 요구하고 있다는 점을 감안하면, 이번 KERI의 기술은 전고체전지가 가진 상용화 난제 해결에 한 걸음 다가선 의미 있는 성과라 할 수 있다.
KERI 김병곤 박사는 “음극은 전지의 성능과 수명에 큰 영향을 미치기 때문에 많은 양의 리튬을 가역적으로 저장할 수 있도록 설계하는 것이 핵심”이라며 “우리의 기술은 리튬이 가진 높은 셀 전압의 장점은 살리고, 단점인 수지상 성장은 억제하며, 대면적으로 음극을 제조해 활용성을 크게 높인 획기적인 성과”라고 전했다.
해당 연구결과는 저널인용지표(JCR) 상위 5.3%의 재료과학 분야 세계적 학술지인 ‘어드밴스드 사이언스(Advanced Science, IF 16.806)’ 1월호에 표지논문으로 게재됐다. 연구팀은 이번 연구 방향을 살려서 리튬 친화성 물질인 은의 양을 최적화하는 방법 혹은 은을 대체할 수 있는 물질을 탐색하는 등 가격경쟁력을 향상시킬 수 있는 방법을 찾는다는 계획이다. 이를 대면적에도 적용해 안정적으로 구동 가능한 시제품(prototype) 셀도 개발한다는 목표다.
한편 KERI는 과학기술정보통신부 국가과학기술연구회 산하 전기전문 정부출연연구기관이다. 이번 연구는 KERI 주요사업으로 진행됐다.
이혜림 부산/경남 기자 ilyo33@ilyo.co.kr
