현재는 소량의 고체전해질 분말과 볼(ball)을 무극성 용매와 함께 용기에 넣고, 고속으로 장시간 회전시켜 입도를 작게 만드는 ‘습식 볼 밀링(milling)’ 방식이 활용되고 있으나 이 과정에서 이온 전도도 손실이 크게 나타나는 문제가 발생했다. 공기를 기계적으로 주입하는 ‘에어젯 밀링’ 방식도 있지만 산소에 노출되면 열화가 크게 일어나는 고체전해질의 특성 때문에 질소나 아르곤의 압축·순환·회수 등 많은 어려움이 있었다.
이에 KERI는 ‘용매 치환’이라는 방식을 활용했다. 먼저 입도 조절이 필요한 고체전해질 분말(원료)을 알코올과 같은 극성 용매(polar solvent)에 섞어 용해시킨다. 다음으로 이 용액을 극성 용매의 끓는점보다 높은 온도로 가열된 무극성 용매에 주입한다. 온도 차이로 인해 극성 용매는 순간적으로 증발이 되고 고체전해질은 재결정화돼 입자 크기가 작아진다.
연구팀은 다수의 실증을 통해 용매 치환으로 고체전해질 입자 크기가 8 마이크로미터에서 0.8 마이크로미터 수준(1/10 수준)으로 작아지더라도 이온 전도도를 85% 수준으로 유지할 수 있다는 것을 검증했다. 극성 용매의 주입 속도와 노즐 크기, 무극성 용매의 온도 및 혼합 속도 등 공정 조건을 조절하면서 재결정화되는 고체전해질의 입도와 순도를 제어할 수 있다는 것도 확인했다.
관련 연구결과는 우수성을 인정받아 에너지·연료(Energy & Fuels) 분야 저널인용지표(JCR) 상위 약 8% 국제 논문인 ‘저널 오브 머터리얼즈 케미스트리 에이(Journal of Materials Chemistry A, IF: 14.511)’의 제10권 48호 표지논문으로 선정됐다.
KERI 하윤철 박사는 “용매 치환을 통한 입도 제어 기술은 고체전해질의 실질적 활용에 가장 필요한 초미세화 및 높은 이온 전도성 보유, 저가격화를 실현할 것”이라며 “기업체 기술이전을 통해 제조 공정의 스케일업(scale-up)을 추진하고, 전고체전지 상용화에 기여할 수 있도록 노력하겠다”고 밝혔다.
연구팀은 이번 성과가 전고체전지 관련 기업(고체전해질 생산 및 극판·멤브레인 제조 장비 기업, 극판 전해질막 및 셀 제조 업체 등)의 많은 관심을 받을 것이라 보고, 관련 수요업체를 발굴하여 기술이전을 추진한다는 계획이다.
한편 KERI는 과학기술정보통신부 국가과학기술연구회 산하 정부출연연구기관이다. 이번 연구는 KERI 기본사업, 산업부 소재부품기술개발사업, 중소벤처기업부 중소기업기술개발지원사업으로 수행됐다.
이혜림 부산/경남 기자 ilyo33@ilyo.co.kr
